Desmet, geboren in Waregem op 23 januari 1931, was één van de belangrijkste luitenanten van Van Looy, maar fietste zelf ook een aardig palmares bij elkaar. Naast de E3 Prijs van 1958 won hij onder meer de Ronde van België (1959), de Rund um den Henninger-Turm (1962), Brussel-Bever (1967) en etappes in de Ronde van België, Parijs-Nice, Giro, Vuelta en Tour. Hij werd derde in Parijs-Brussel (1958), Luik-Bastenaken-Luik (1961) en Gent-Wevelgem (1962). Als klimmer deed hij het ook in de grote rondes goed. In de Ronde van Spanje werd hij in 1960 tweede, in de Ronde van Frankrijk in 1963 vijfde. Door zijn beperkte kwaliteiten als tijdrijder zat een eindzege in een grote ronde er nooit echt in.Arnaud Desmet was de jongere broer van wijlen Roger Desmet, winnaar van de GP Briek Schotte (1945) en de Omloop van het Houtland (1949) en de vader van Tom Desmet, profrenner van 1991 tot 2002.